来源：Journal of the America Chemical Society
背景概述
近期，来自南开大学的张冀杰副教授携手中国科学院生物物理研究所的高利增研究员、美国西北大学的王翕君博士，以及首都师范大学的陈郑博副教授团队，在国际知名期刊《美国化学会志》（Journal of the America Chemical Society）上发表了一项突破性研究。该研究创新性地提出了Fe-N4Cl催化位点的轴向氯化策略（命名为Fe-N4Cl/CNCl），为单原子纳米酶的性能优化开辟了新路径。
图文导读
相较于传统的Fe-N4/CN单原子纳米酶，这种新型Fe-N4Cl/CNCl单原子纳米酶在类过氧化物酶活性上展现出了显著的优势。具体而言，它对过氧化物酶底物3,3',5,5'-四甲基联苯胺(TMB)的催化效率极高，最大反应速度达到了4.73×10−5 M/min，催化常数(kcat)为246.4 min−1，比活性更是高达81 U/mg。这些关键指标分别是Fe-N4/CN单原子纳米酶的4.9倍、3.9倍和2.7倍，有力证明了轴向氯化工程在提升单原子纳米酶类酶活性方面的巨大潜力。
更为引人注目的是，Fe-N4Cl/CNCl单原子纳米酶不仅在体外实验中展现出了对肿瘤细胞生长的显著抑制作用，还在体内抗肿瘤治疗过程中同样表现出色，进一步拓宽了其潜在的应用范围。
为了深入探究Fe-N4Cl/CNCl单原子纳米酶性能提升的内在机制，研究团队还进行了密度泛函理论(DFT)计算。计算结果显示，与Fe-N4位点相比，Fe-N4Cl位点能够更有效地促进•OH自由基的释放，并显著降低决速步(RDS)的能垒，从而显著提升了催化反应速率。
该研究的第一作者包括魏盛杰、孙敏敏和黄娟。这项研究不仅首次揭示了Fe-N4Cl催化位点的轴向氯化工程在提升单原子纳米酶类酶活性方面的巨大优势，还为未来的肿瘤治疗提供了极具前景的新策略。这一创新性成果无疑将为单原子纳米酶的研究和应用开辟新的篇章。
文章信息
期刊：Journal of the America Chemical Society
题目：Axial Chlorination Engineering of Single-Atom Nanozyme: Fe-N4Cl Catalytic Sites for Efficient Peroxidase-Mimicking
作者：Shengjie Wei, Minmin Sun, Juan Huang, Zhengbo Chen*, Xijun Wang*, Lizeng Gao*, Jijie Zhang*
接受日期：21 November 2024
原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c13335
