（通讯员 邓欣、武光军）单原子/单位点催化具有原子利用率高和构效关系清晰等特点，是多相催化发展的研究重点。分子筛作为优良的载体，规则的孔道结构赋予了其特殊的空间限域效应，利用这一结构将金属物种稳定在分子筛孔道中（M@Zeolite），可以最大程度的提高原子利用率，同时避免金属物种在催化反应中的烧结和流失。催化选择加氢是化工行业中重要的反应之一，其中，α, β-不饱和醛酮和硝基芳香化合物的选择加氢可用于制备精细化工品和高值衍生物，具有广阔的应用前景。Pt基催化剂自身具有优越的活化氢气的能力，因而常用于催化加氢反应中，而未修饰的Pt基催化剂受限于颗粒尺寸和稳定性，无法兼顾选择性和稳定性。将孤立的Pt物种稳定限域在分子筛孔道内有可能获得用于α, β-不饱和醛酮和硝基芳香化合物选择加氢的催化材料。
我院李兰冬教授团队通过水热合成的方法开发出一种孤立的单位点Ptδ+物种封装型分子筛（Pt@Y），利用Pt@Y中Ptδ+…O2-这一构型实现对氢气的异裂活化，进而完成对α, β-不饱和醛酮以及硝基芳香化合物的高效选择加氢，并结合原位红外谱学、核磁、理论计算等方式，揭示氢气不同活化方式的成因以及选择加氢的本质。
(a) 所制备的Pt@Y样品（[110]方向）；(b) Pt@Y样品的HAADF STEM照片；(c)Pt@Y样品的加氢活性；(d) Pt@Y和Pt/Y样品373K下H2活化原位FTIR谱图；(e) Pt@Y和Pt/Y样品173K下H2活化原位FTIR谱图；(f) H2吸附Pt@Y样品的1H MAS NMR谱图
研究人员成功构筑了金属封装型分子筛Pt@Y，其中孤立Ptδ+存在于SOD笼与超笼共用的六元环中，与骨架氧原子配位。这一构型（Ptδ+…O2-）有助于异裂活化氢气，形成H+和 Hδ-物种，同时避免β-H物种的生成。这一氢气活化机制类似于经典路易斯酸碱对（Classical Lewis Pairs），异裂后的氢物种可用于α, β-不饱和醛酮和硝基芳香化合物的高效选择加氢。本工作为贵金属封装型分子筛的设计及其催化应用提供了一种新思路。
研究论文以“Zeolite-encaged Isolated Platinum Ions Enable Heterolytic Dihydrogen Activation and Selective Hydrogenations”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。我院2018级博士生邓欣为论文第一作者，李兰冬教授为通讯作者，南开大学为第一完成单位。该工作得到了国家自然科学基金委、南开大学百名青年学科带头人培养计划等项目资助。
相关文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09535
